Корабль пилотировал лётчик-космонавт Герой Советского Союза полковник Георгий Береговой. Полет продолжался с 26 по 30 октября. Во время полета было осуществлено многократное маневрирование космического корабля на орбите и его двукратное сближение с беспилотным космическим кораблём «Союз-2», произведен ряд технических экспериментов по отработке систем и оборудования космического корабля «Союз», а также наблюдения в целях изучения околоземного космического пространства. Продолжительность полёта составила 3 суток 22 часа 50 минут 45 секунд.

30 октября, по окончании программы, корабль «Союз-3» совершил посадку в 70 км севернее Караганды. Результаты этого полета подтвердили хорошую маневренность корабля, большую его надежность и высокую эффективность работы как автоматического, так и ручного управления.

За успешное выполнение орбитального полёта и проявленные при этом мужество и героизм Указом Президиума Верховного Совета СССР от 1 ноября 1968 года лётчик-космонавт СССР полковник Береговой Георгий Тимофеевич награждён второй медалью «Золотая Звезда» с вручением ордена Ленина.